全文速览

  紫精化合物（viologen）在有机神经形态器件在神经形态计算中具有低功耗和分子可设计性的潜力，但普遍受限于分子能隙过大、自由基态不稳定以及离子–电子耦合不可控等问题，导致器件在低电压工作区间内稳定性和可重复性不足。本工作通过分子工程策略在紫精骨架中引入噻吩单元，构建了具有窄能隙和高自由基稳定性的噻吩紫精衍生物，并将其与高介电聚合物形成均一的电化学功能层，实现对氧化还原过程和离子迁移行为的精确调控。研究结果表明，该仿生电化学神经形态器件在低电压下可实现连续可调的类突触电导调制，并在不同电压区间内呈现出可统一解释的电化学门控与界面注入协同机制。基于该器件构建的硬件映射卷积神经网络在多个标准图像数据集上实现了高精度识别，验证了其在稳定神经形态计算与智能信息处理中的应用潜力。

研究背景

随着人工智能与大数据技术的快速发展，传统冯·诺依曼计算架构在能耗和数据传输效率方面逐渐暴露出瓶颈。神经形态计算/类脑计算（Neuromorphic Computing）作为一种模拟生物神经系统信息处理方式的新型计算范式，被认为是突破上述限制的重要方向。在众多神经形态器件体系中，有机材料因其分子可设计性、柔性加工能力以及多功能集成潜力，展现出独特优势。然而，现有有机材料普遍面临能级不匹配、自由基稳定性不足以及环境可靠性差等问题，限制了其在复杂计算任务中的应用。紫精化合物因其高度可逆的氧化还原特性，长期以来被视为潜在的电化学功能单元，但未修饰的紫精化合物存在带隙过大、自由基易局域和二聚等固有缺陷。如何在分子层面解决这些问题，是实现高性能有机电化学神经形态器件的关键挑战。

文章亮点

  1. 分子工程驱动的稳定电化学突触单元: 通过在紫精骨架中引入噻吩单元，构建了新型噻吩紫精电解质分子。该设计显著缩小了分子能隙，增强了自由基态的离域性和稳定性，从根本上改善了电化学还原过程中离子—电子耦合的可控性。这一分子层级调控策略，使器件在空气环境下仍能保持长期稳定工作。

  2. 解释了双工作机制与低电压模拟突触行为: 该器件在不同电压区间呈现出清晰可区分的两种物理机制：在低电压下，器件行为由可逆氧化还原反应主导，表现为连续可调的类突触电导变化；在较高电压下，则转变为受界面肖特基势垒调控的整流传输机制。研究在单一器件中实现了记忆效应与自整流特性的协同，并给出了完整、可验证的物理机制解释。

  3. 面向硬件智能计算验证: 基于该电化学神经形态器件，研究团队构建了硬件映射的卷积神经网络模型，将器件的模拟电导状态直接作为突触权重，实现了向量–矩阵乘法运算。在 Fashion-MNIST、Small Digits 以及完整 MNIST 数据集上，系统分别取得接近 80%、约 90% 及超过 91% 的识别准确率，验证了该器件在实际类脑计算任务中的可行性与可靠性。

  4. 高性能神经形态功能：器件成功模拟多种生物突触行为，包括STDP、巴甫洛夫联想学习及双端逻辑门操作，展现了类脑计算的核心能力。

论文链接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202523345